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具應答性高分子奈米載體於腫瘤標的藥物傳遞及硫化氫治療之應用

為了解決K.R brothers的問題，作者Le Trong Nghia 這樣論述：

癌症是由異常細胞生長與分化而引發之疾病，為導致死亡的主要原因之一。癌症治療的方法中，化學治療藥物必須在有效性與安全性之間取得平衡才能使用成功。然而，傳統的化療方法可因其非鏢靶定位治療、藥物代謝快速、副作用等原因而損害正常細胞。刺激應答型奈米載體因可以響應外部刺激（特別是腫瘤微環境，例如弱酸環境、特定酶的過度表達、高濃度的活性氧化物質等），而達成控制藥物釋放的目的，目前此方法已經獲得相當大的注意。於此論文中，我們將探討多種高分子奈米粒子為載體，並結合缺氧應答、酸鹼性應答與活性氧化物質應答之特性做為抗癌藥物遞送系統。首先，利用固態腫瘤共同缺氧性（hypoxia）的特徵，研究以抗癌治療之缺氧應答型

透明質酸結合黑洞猝滅劑3（HA-BHQ3）為奈米粒子載體。HA-BHQ3是由易放大單步反應製備而成，其可透過獨特之缺氧條件以達到藥物釋放。由於阿黴素（doxorubicin, DOX）與BHQ3間之π-π交互作用，可使得抗癌藥物阿黴素以高藥物包覆效率加載至HA-BHQ3奈米粒子中。阿黴素在正常生理環境下釋放緩慢；相形之下，在缺氧環境中，因BHQ3中之偶氮鍵裂解而顯著地提高阿黴素之釋放效率。例如，在正常條件下24小時後，DOX釋放了25%；然而在缺氧條件下則可達74%。新型之HA-BHQ3具低生物毒性、有效之細胞內化、體外之抗癌活性、並體內針對乳腺癌之腫瘤標靶性。其次，一種多重刺激響應之PEG-

b-PCL高分子微胞也被研究用以有效地釋放阿黴素，其具酸鹼控制電荷可逆性，與硫縮酮為基底之活性氧化物質(ROS)應答(BA-P(CL-co-DCL)-ATK-mPEG, or ATK-ROS-pH)之特性。在嵌段共聚高分子中，對酸不穩定之b-羧酸酰胺可使奈米微胞粒子表面電性依酸鹼值而反轉。同時，在奈米粒子中的ROS敏感性連接子，會因癌細胞中的ROS異質性而降解，而導致在細胞內能有效地釋放藥物。此外，另一種π共軛硫縮酮連接鍛(9FTK)也被用來製備9FTK-ROS-pH，因其與抗癌藥物DOX間之π-π重疊作用與疏水作用，因此具有高藥物裝載率與藥物傳輸率之潛力。嵌段共聚高分子可以自組裝成穩定且具有

高載藥量之奈米粒子。在不同pH與ROS環境下，此種具多重刺激響應之奈米粒子在ROS環境下會被觸發釋放，其中ATK-ROS-pH奈米粒子是屬於突發控制釋放；而9FTK-ROS-pH奈米粒子可有望作為長放緩釋之藥物載體。論文最後設計並合成一具S-芳酰硫基肟S-aroylthiooxime (SATO)之硫化氫(H2S)提供者，用以產生硫化氫氣體之高分子聚合物，並研究提升硫化氫之治療效果。此種可將硫化氫釋放之高分子微胞是由聚乙二醇(PEG)與S-芳酰硫基肟S-aroylthiooxime (SATO)之硫化氫(H2S)提供者所組成，其在聚降冰片烯骨架上(PNEG-b-PNSATO)經開環易位聚合反應

，與第二代Grubbs催化劑輔助下製備而成。此種高分子微胞大小分佈於41~57奈米之間，與小分子SATO相比，可在延長對半胱氨酸應答釋放硫化氫氣體之速率（尖峰時間為60~70分鐘）。體外細胞毒性結果顯示PNEG-b-PNSATO高分子微胞，具有極佳的生物相容性。透過螢光顯微影像可觀察細胞內硫化氫氣體釋放的情況。此外，PNEG-b-PNSATO高分子微胞對由過氧化氫(H2O2) 之致死劑量所誘導出的氧化損害具有保護之功效，這顯示可將PNEG-b-PNSATO高分子微胞用在生物系統中，而實現此有潛力之硫化氫治療方法。