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交聯聚苯并咪唑製備與性質探討及陰離子交換 膜燃料電池之應用

為了解決聯聚的問題，作者黃詩雯 這樣論述：

本研究以m-PBI 及2,2'-dimethylpoly(oxyphenylene benzimidazole) (Me-OPBI)為高分子主鏈，並於側鏈導入四級胺基團與末端炔官能基，以進料比、溫度與時間調控陰離子交換膜之離子交換容量與交聯比例，接著利用疊氮-炔環加成反應，將末端炔與1, 3-二疊氮丙烷進行交聯，並探討不同接枝率、交聯程度、交聯時間對於薄膜性質之影響，以及硫醇-烯加成反應與疊氮-炔環加成反應進行交聯後性質之比較。以m-PBI 為主鏈之聚苯并咪唑起初在接枝過程遇溶解度不佳之問題，IEC 若低於2.85 mmol/g 即無法溶於有機溶劑中，將乙基導入結構中可有效改善溶解度，且可調

IEC 範圍可擴大從0.76 至2.65 mmol/g。交聯後之薄膜吸水率介於10-45%，溶脹率為0.3-17%，結果顯示交聯可使尺寸穩定性更佳且有效抑止吸水率，於乾溼膜狀態亦有良好之機械性質。導入乙基後之氫氧根離子傳導率在80°C 下可提升至106.7 mS/cm，並更進一步利用AFM、SAXS 分析薄膜之離子簇尺寸。高IEC之薄膜在60°C 1 M KOH 鹼性環境中720 小時後，80°C 之傳導率還保有大於80%。電池功率的部分，以操作溫度60 ℃、氫氣/氧氣量測下可得到576.9 mWcm-2 之單電池功率密度。將本研究與硫醇-烯加成反應進行交聯後的薄膜比較性質，顯示疊氮-炔環加成

反應進行交聯之薄膜具有良好之熱性質與鹼性穩定性。本研究同時以Me-OPBI 含有醚鏈的主鏈高分子進行薄膜性質之探討，交聯後薄膜之長度與厚度溶脹率分別只有3.2%及5.3%，吸水率只有25%，80 °C 下之陰離子傳導率可達140.2 mS/cm。薄膜在60°C 1 M KOH 鹼性環境中720 小時後，80°C 之傳導率損失小於20%。以上結果顯示本研究所製備之陰離子交換膜具備足夠性質應用於燃料電池。

丙烯酸系列高分子水膠之交聯及水合性質探討

為了解決聯聚的問題，作者郭祈宣 這樣論述：

合成高分子水膠可透過改變交聯條件調控水膠之物理、力學及其水合性質，因此被廣泛應用於生醫材料上。研究顯示材料的生物相容性與其抗吸附性質息息相關，而許多研究認為高分子材料表面和水分子作用的水合狀態是影響材料抗吸附性的關鍵。文獻上依據水分子與材料表面作用力的強弱，將水合分為四個狀態：nonfreezing water(非結凍水)、freezing bound water(冷凍結合水)、free water(游離水)、bulk water(一般水)。除材料之化性外，已知材料之分子結構亦會影響其水合性。因此針對本研究擬探討之水膠材料，其交聯狀態亦會影響其水合性。本研究將改變水膠的不同分子化性及交聯條件

，例如：單體濃度、交聯劑濃度…等，利用DSC(differential scanning calorimetry)進行水合狀態分析，探討水膠的水合性質。並經由壓縮測試，探討材料之應力—應變關係。研究針對丙烯酸系列分子：AA(Acrylic Acid) 、MA(Methacrylic Acid)、HEMA（Hydroxyethyl Methacrylate）進行探討。在水膠及力學性質合成方面，隨單體濃度、交聯劑濃度的提升，分子鏈間之鍵結增多，因此材料結構緻密度提升，相對容納水的空間減少，隨之吸水能力降低，楊氏係數及抗壓強度提升。在水合分析方面，Tanaka等人認為freezing bound w

ater會伴隨冷結晶出現，且與生物相容性好壞關係密切。本研究亦觀察到pAA有顯著的freezing bound water伴隨冷結晶出現；然而pMA與pHEMA雖同樣觀察到冷結晶的出現，卻未觀察到freezing bound water，取而代之是free water對應到冷結晶的出現，顯示冷結晶現象並非對應到特定之水合狀態。相較於未交聯的線性高分子，此三類水膠其水合性質的共通點在於其超過0 ˚C的一般水均多出現一個吸收峰，顯示高分子交聯形成的分子間網絡應對於一般水之結晶性造成了影響。